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Nature:碳家族再添新成员——次晶态金刚石: 揭秘非晶材料的罗塞塔石

关键词 次晶态金刚石|2021-11-26 08:43:12|涂附新闻|来源 北京高压科学研究中心
摘要 由北京高压科学研究中心的缑慧阳研究员带领的国际研究小组在高温高压条件下,合成了一种新形态的金刚石——次晶金刚石(Paracrystallinediamond),这种新形态的结构填补...

由北京高压科学研究中心的缑慧阳研究员带领的国际研究小组在高温高压条件下,合成了一种新形态的金刚石——次晶金刚石 (Paracrystalline diamond),这种新形态的结构填补了非晶结构和晶体结构之间原子排列尺度上的缺失环节。此成果犹如科学的罗赛塔石,对深层次理解非晶材料的复杂结构提供了解密的钥匙。该项工作以“Synthesis of paracrystalline diamond”为题于11月25日发表在顶尖科学杂志Nature上。(DOI:10.1038/s41586-021-04122-w)。

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一般来说,根据是否存在长程周期性,我们把固体分为结晶态和非结晶态。然而,当晶体中的长程有序度显著降低时,理解这两种状态之间的差别变得异常困难,特别是对于强共价和类共价固体。为了探索这一结构之谜,理论科学家们提出了一种“次晶态”的结构模型。这种“次晶模型”本质上是在非晶基体中引入纳米尺寸的中程有序结构。然而,科学家们一直未能在自然界或实验中发现这种物质状态 — 完全由中程有序的次晶组成,而又不具有长程有序性。

北京高压科学研究中心缑慧阳研究员与合作者通过他们最新在大腔体压机中发展的极端高压技术,在30 GPa,1500-1600 K的温压条件下对富勒烯(C60)进行高温高压处理,发现压缩的富勒烯聚合转变成为一种高密度无序的sp3键合的碳。高分辨透射电子显微镜显示样品中存在高密度且均匀分布的类晶体团簇(尺寸为0.5-1.0 nm),其原子构型接近于立方和六方金刚石并且具有很高的晶格畸变,这种由亚纳米尺寸次晶为主要构成的金刚石被称为次晶金刚石(Paracrystalline diamond)。

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 “次晶金刚石的发现为丰富的碳材料家族增加了一种新的结构形态,并且有利于进一步开发新型类金刚石材料”,该工作第一作者唐虎博士解释说。“至关重要的是,这种次晶态的发现,在结构拓扑上链接了非晶态和晶态,对于揭示非晶材料复杂的结构本质具有深远意义。另外,次晶态金刚石具有综合优异的机械性能、热稳定性以及独特的光学特性,在高端技术领域和极端环境下具有重要的应用前景”。

为了探索次晶金刚石的形成过程,该团队对C60在高温高压条件下结构演变进行了大尺度的分子动力学模拟,建立了与实验结果高度匹配的次晶金刚石模型。模拟结果表明次晶金刚石的合成主要归功于两个主要的因素:其一、由于金刚石具有最大的四面体序参量。与非晶Si相比,非晶金刚石在两个原子配位壳层内存在超强的类金刚石短程有序性,这一特征有利于中程有序结构的行成。其二、次晶金刚石的形成高度依赖于前驱物富勒烯的结构特点。

“我们模拟的结果显示次晶金刚石和非晶金刚石具有显著的结构差异。由于大量的次晶存在,这种金刚石中存在明显的结构独特性。次晶金刚石和非晶金刚石都不具有长程有序性,且在第一个配位原子层,次晶金刚石和非晶金刚石同时具有相似的有序性。然而,在中程尺度范围(2-5原子层),次晶金刚石的有序性虽然在逐步降低,但是有序性远高于非晶金刚石”, 生红卫教授解释道。

该工作的通讯作者为高科中心缑慧阳研究员和美国乔治梅森大学的生红卫教授。相关工作得到了厦门大学王鸣生教授、高科中心曾徵丹研究员、德国拜罗伊特大学Tomoo Katsura教授,袁晓红博士、程勇博士、费宏展博士、刘扶阳博士、梁涛博士、Takayuki Ishii研究员的大力支持和帮助。这一工作获得国家自然科学基金委的部分支持。

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